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非晶态聚合物作为广泛使用的工业材料，在过去几十年里人们通过实验、理论和数值研究来揭示非晶态聚合物变形的重要特征。非晶态聚合物的力学性能表现出对温度和加载速率的强烈依赖，特别是在玻璃化转变区域，而降低温度表现出与增加加载速率类似的作用。当变形温度高于玻璃化转变温度时，聚合物的力学响应表现为典型的超弹性和粘弹性响应，这在弹性体中普遍存在。相比之下，由于复杂的粘塑性和结构弛豫，非晶态聚合物在玻璃化转变温度以下的行为更为复杂。玻璃状聚合物的单轴应力-应变曲线表现为典型的粘塑性行为，在中等应变区表现为屈服和应变软化。随着物理时效的增加，屈服强度和应变软化幅度增大，而机械预变形能有效降低屈服强度，消除后续的应变软化，即机械回春。应力软化后出现应变硬化，其特征应变水平取决于聚合物结构。剪切转变区理论是描述非晶态固体塑性的有力理论框架。剪切转变区是指分子通过剪切应力诱导重排而改变其构型的局部排列，最初的一维剪切转变区理论的一般理论框架，为非晶态固体的粘塑性变形提供了微观力学机制。但由于每个剪切转变区的描述是离散的，不具备简易性。
基于此，宁波大学林骥副研究员通过建立一个二维平均场剪切转变区模型，忽略剪切转变区之间的空间相关性和分布的空间非均匀性，来描述包辛格效应以及非晶态聚合物的其他重要力学特征。宏观塑性变形与微观剪切转变区的集体动力学有关。微观结构的非平衡状态进一步与有效温度对剪切转变区的激活有关。当非晶态聚合物在大应变下被高度拉伸时，聚合物分子在剪切转变区内的重排受到限制，从而进一步导致应变硬化。这种微观力学模型在捕捉不同加载场景下玻璃状聚合物变形的重要特征方面显示出优良的预测能力。相关论文以题为“A mean-field shear transformation zone theory for amorphous polymers”发表在International Journal of Plasticity上。
论文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0749641923000426
图1剪切转换区模型示意图。
图2非晶态聚合物在单轴压缩过程中(a)应力、(b)有效温度、(c) 剪切转变区密度和(d) 剪切转变区阶参数随应变的演化。
图3不同应变速率下非晶态聚合物在单轴压缩过程中(a)应力、(b)有效温度、(c) 剪切转变区密度和(d) 剪切转变区阶参数随应变的演化。
图4模型预测应力松弛过程中(a)应力、(b)有效温度、(c) 剪切转变区密度和(d) 剪切转变区阶参数的演化。
综上所述，作者提出了描述非晶态聚合物复杂力学特性的平均场剪切相变区理论。微观粘塑性是由剪切转变区的转变引起的，有效温度作为内变量被用来表示显著影响剪切转变区活化的微观结构的非平衡状态。通过将剪切转变区所承受的塑性拉伸与控制剪切转变区活化速率的能垒联系起来，还考虑了拉伸的影响。应用该模型预测了非晶态聚合物在单轴压缩/拉伸、蠕变、应力松弛、连续拉伸-压缩和加载-卸载-再加载循环等不同加载条件下的力学响应。
结果表明，该模型能够定性地捕捉到所有的实验观测值。表征剪切转变区集体取向的有序参数表明，剪切转变区倾向于偏离拉伸方向，剪切转变区的活化在应变硬化区受到抑制。研究成果为全面描述非晶态聚合物的本构行为提供了一个强有力的理论框架，它可以潜在地扩展到所有非晶态固体。（文：Keep real）
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