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仿生超疏水表面具有对抗真菌、细菌、病毒等微生物污染的特性已被广为报道。多数研究者认为，超疏水表面的抗生物污染能力主要来自于禁锢的空气层降低了固-液界面占比，且微生物接触到气-液界面时会被弹走而无法实现有效黏附。然而，部分超疏水表面被证明并不能有效防止微生物在表面的黏附及增殖，甚至在某些情况下会促进附着。因此，为何某些超疏水表面可以表现出高效的抗微生物黏附性能，而其他超疏水表面不能的矛盾性长期以来使研究人员感到困惑。为此，吉林大学任露泉院士团队赵杰教授/山东第一医科大学蒋如剑副教授在《Materials Today》期刊上发表题为“Bioinspired superhydrophobic surfaces, inhibiting or promoting microbial contamination?”的综述文章（https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.06.006），系统解释并阐明超疏水性与微生物黏附之间的关系及超疏水表面抗微生物黏附的作用机理。本文从超疏水表面禁锢的空气层，表面粗糙度、固体表面能三个与超疏水性能相关的因素出发，全面揭示了微生物粘附性和表面超疏水性之间的非直接相关性，阐明了表面粗糙度及微纳米形貌与固体低表面能不仅是构建超疏水表面的因素，同时也对微生物在表面的黏附产生了直接的影响（图1）。本文所得出的观点及结论对于优化超疏水表面的抗微生物黏附性能具有重要意义，在高接触表面、生物材料表面、个人防护设备（PPE）和其他医疗设备等的应用中可以有效实现对微生物在表面的黏附及流行性疾病的接触传播的控制。
图1决定超疏水表面微生物黏附行为的决定性影响因素
【禁锢空气层对于微生物在超疏水表面附着的影响】
在过去的十几年中，仿生超疏水表面作为防止微生物黏附的有效材料经历了前所未有的发展。浸泡状态下表面禁锢的空气层通常被认为是超疏水表面可以有效抑制生物污染的原因。被广泛接受的空气层防黏附机制之一为阻碍效应：一旦空气层在浸泡状态下被禁锢在液体与超疏水表面之间，就会产生坚固的气液界面，由于气液界面较高的界面张力，微生物无法穿透这个界面。因此，当空气层作为表面和液体环境之间的障碍物时，微生物细胞很难寻觅到可以实现附着的有效位点。此外，水下禁锢的空气层也被证明可以通过干扰微生物的表面感应来抑制微生物的粘附。正常状态下，自由游动的微生物个体能够在接近表面时表现出识别能力。然而，空气层的存在可以有效伪装超疏水表面使其无法被感知。微生物无法检测到与表面相互作用时本应施加的粘附力，因此微生物在具有空气层的超疏水表面的粘附被极大抑制。（图2）
图2超疏水表面通过空气层抑制微生物黏附
虽然空气层在防止微生物粘附方面的显著效果得到了证明，但不同超疏水表面在空气层溶解后的微生物粘附情况并不一致。一些研究观察到，空气层的抗粘附能力会在长时间的水环境暴露后丧失，或者与未改性的基材相比，超疏水表面上的后续微生物附着甚至可能更严重。另一些报告表明，即使在空气层完全耗尽后，超疏水表面仍能够保持抗生物污损性能。这是因为尽管空气层在防止微生物粘附方面表现出明显的效果，但它不是决定超疏水表面对微生物污染的抵抗能力的唯一因素，存在与超疏水表面有关的其他要素（例如表面地形及粗糙度和低固体表面能）影响着微生物的粘附行为。特别是当空气层被破坏或扩散到水体中以后，微生物的黏附将直接受到超疏水表面的表面地形和低表面能等物理化学因素的影响。
【表面形貌及粗糙度对微生物黏附的影响】
在粘附于微米级尺度地形的情况下，微生物相对小于或接近于特征尺寸，可以总结出两种主要的影响结果。首先，不规则微尺度地形的表面上具有促进微生物黏附的作用，因为较高的比表面积为微生物与表面的接触及黏附提供了更广泛的附着位点。另外，具有规则的微图案结构的工程化表面显示出良好的抗粘附能力。为量化此情况下地形参数（如特征尺寸、几何形状和表面粗糙度）对微生物粘附的影响，研究人员得出了微生物粘附程度与工程粗糙度指数（ERI）之间存在负相关，这意味着更高的ERI值是设计目标以获得更好的防粘附性能，可以有效地预测微生物在准备好的表面上的附着力，并为设计适当的形状以及微地形的排列提供必要的指导，使超疏水表面具有更长效的抗生物污损效率。（图3）
图3不规则微米级地势的粘附促进作用和工程化微米级图案表面的抑制黏附作用
与在微米级拓扑结构上不同的微生物黏附行为相比，纳米结构对微生物的粘附通常表现出抑制作用。梯度对比微生物在具有微米级粗糙度表面到纳米级粗糙度表面的黏附情况时，纳米尺度的结构表面的微生物黏附通常为最小。其根本原因一般可以总结为：当与纳米结构的表面接触时，微生物只能采取点接触而非在微米级结构的表面或在平面上可以实现的面接触，故纳米结构表面可供微生物粘附的面积大大减少，纳米结构表面所施加的粘附力也大大降低。（图4）
图4纳米级拓扑结构对微生物附着的影响
【固体低表面能对于微生物黏附的影响】
作为构建超疏水表面不可缺少的化学因素，低表面能也单独影响着微生物在超疏水表面的附着。多年来一直指导着海洋防污涂层的设计的拜尔曲线指出，当表面能处在20至30mN/m范围内时，生物分子和底层基质之间的相互作用会达到粘附性最小的污垢释放区。由于表面能在这个范围内时生物分子和底层基质之间的相互作用最小，附着的微生物可以很容易地被水流剪切力清除，因此总的微生物黏附情况因此得到抑制。另外，基于热力学基本原理需要同时考虑微生物的表面张力（γmv）、基质表面（γsv）和液体介质（γlv）等参数，以有效预测微生物在固体基质上的黏附程度。如果γlv< γmv，那么ΔFadh会随着基质表面自由能的增加而减少，即随着γsv的增加，微生物的粘附性会得到促进；如果γlv> γmv，那么会出现相反的现象。研究人员同时发现，低表面能的基质和低表面能的微生物之间的粘附更显著。该结论可以推广为：疏水表面的微生物更倾向于在疏水的表面上黏附，而亲水表面的微生物更倾向于粘附在亲水的基质表面。（图5）
图5固体表面能对微生物黏附的影响
【结论与展望】
近年来，在使用超疏水表面来对抗微生物污染（如病毒、细菌和真菌）方面有了巨大的发展。被广泛用于解释的抗黏附机理较为直观，即在超疏水表面上形成了极大比例的气液界面，微生物一旦接触到空气层会被有效排斥。然而，在空气层消失后，一些超疏水表面将失去排斥微生物的能力，而另一些超疏水表面仍具有抗粘附性，这表明存在与超疏水表面相关的其他因素直接影响着微生物的粘附行为。在这种情况下，本文总结出有制约微生物在超疏水表面附着的三个主要因素：空气层、表面地形及低表面能。为全面解释超疏水性和微生物表面污染之间的相关性，研究人员应综合考虑空气层、表面形貌和表面能量的作用，并分别进行研究。
提高超疏水表面抗生物污损能力的最直接方法是延长夹带的空气层的稳定性。此外，在空气层消失后保持防污能力需要对表面形貌和基底表面能进行恰当的设计以分别达到独立的抗污效果。这两个构建超疏水表面的重要物理化学因素将协同作用并构建形成具有禁锢空气层能力的超疏水表面。因此，抗微生物黏附超疏水表面的最佳设计是整合具有内在抗粘附性能的微纳米结构与适当范围的低表面能，以及由此二者协同产生的具有高效微生物排斥性的空气层。（图6）
总的来说，本篇综述全面解释了微生物污染和表面超疏水性之间的相关性，解释了为什么仿生超疏水表面不一定能够有效抑制微生物的入侵。在了解空气层、表面形貌和基质表面能单独作用和协同作用的基础上，本文总结的结论将为设计制造具有增强抗生物污损性能的超疏水表面及其在处理微生物引发的表面污染中的广泛应用提供指导。
图6设计优化超疏水表面以抑制微生物污染的路线图
吉林大学工程仿生教育部重点实验室赵杰教授与山东第一医科大学蒋如剑副教授为本文共同通讯作者，吉林大学毕业生陈宇翔（ chenyx2001cn@gmail.com ）为本文第一作者，系任露泉院士倡导建立的仿生科学与工程新工科专业（080215T）全国首批本科生（2019级）。在本科四年期间，陈宇翔同学学业成绩优异，并已在赵杰教授指导下以第一作者或共同作者的身份在国际权威期刊Materials Today、Acta Biomaterialia、ACS applied materials & interfaces及Colloids and Surfaces B: Biointerfaces发表SCI论文4篇。
【通讯作者及团队介绍】
赵杰（ jiezhao@jlu.edu.cn ），吉林大学工程仿生教育部重点实验室教授，博导，吉林大学唐敖庆英才教授，入选吉林省中青年科技创新创业卓越人才（团队），Journal of Bionic Engineering期刊副主编，国际仿生工程学会青委会委员，智利国家研究发展基金委项目函评专家。主要从事仿生抗菌表面、仿生防雾涂层、重型防腐涂层等仿生学相关方向研究。近五年，先后主持国家自然基金及省部级项目10余项，相关研究在Materials Today，ACS Nano，Acta Biomaterialia, Green Chemistry等国际学术期刊刊物发表SCI检索学术论文60余篇，授权发明专利10余件。
蒋如剑（ jiangrujian@sdfmu.edu.cn ），山东第一医科大学化学与制药工程学院副教授，2021年博士毕业于吉林大学，师从任露泉院士/赵杰教授。近五年，以第一或通讯作者在Materials Today, Chemical Engineering Journal, ACS Applied Materials & Interfaces, Journal of Colloid and Interface Science, Applied Materials Today 等高水平期刊发表论文多篇合编英文论著《Bioinspired Antifouling Surfaces》。作为独立PI在山东第一医科大学医学科技创新中心组建功能仿生医用材料团队（jiangrj_sdfmu.polymer.cn）。团队目前由4名教师，1名博后和多名研究生组成，主要围绕植/介入类医用材料表界面生物性能、纳米递药系统等相关医学问题和技术开展研究工作。团队发展需要，诚招博后1名，研究方向最佳（但不限于）为生物医用材料、仿生可穿戴、炎症与免疫等生物医学相关领域。博后待遇：学校提供基础年薪30万以上，另享受济南市在站6万/年的生活补贴，课题组根据博后表现提供一定的薪资补助。出站考核达到学校师资水平的博士后，优先纳入学校人才引进体系。
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来源：高分子科学前沿
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